近日，宁波东方理工大学（暂名）孙学良院士与王长虹助理教授研究团队在Nature Communications发表题为“Manipulating Li₂S₂/Li₂S mixed discharge products of all-solid-state lithium sulfur batteries for improved cycle life”的研究论文。该论文利用射线吸收光谱和飞行时间二次离子质谱分析，发现全固态锂硫电池的放电产物并非仅由Li₂S组成，而是由Li₂S和Li₂S₂的混合物组成。利用用这一见解，研究人员提出了一种综合策略：（1）操纵放电截止电势以促进以Li₂S₂为主的放电产物；（2）将微量固态催化剂（LiI）纳入S复合电极中。这种方法实现了具有Li-In合金负极的全固态电池，在25°C下以2.0 A g^-1电流进行1500次循环时，可提供979.6 mAh g^-1的可逆容量。研究结果为全固态锂硫电池的放电产物提供了重要的见解，并可能提供一种提高其整体性能的可行方法。

图1：全固态锂硫电池放电产物Li2S2/Li2S的推断分析与认识

图2：X射线吸收光谱和飞行时间二次离子质谱测定全固态锂硫电池的放电终产物

全固态锂硫电池的理论放电容量为1672 mAh g^-1，而文献报道的全固态锂硫电池的室温初始放电容量普遍低于1400 mAh g^-1。Li₂S₂/Li₂S混合放电终产物被认为是导致低放电容量的原因。通过X射线吸收谱（XAS）探测不同放电/充电状态下的硫演化，并结合飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)，确认了Li₂S₂/Li₂S混合放电产物的存在。

图3：全固态锂硫电池的电化学行为

图4：全气候全固态锂硫电池

基于这一认识，设计了一种实现高性能全固态锂硫电池的综合策略：（1）操纵较低电势以诱导以Li₂S₂为主的放电终产物；（2）掺入微量的LiI促进Li₂S₂/Li₂S的电化学氧化。由于复合正极内电荷转移动力学的增强，掺入LiI的全固态锂硫电池展现出了高容量、高可逆性、长寿命和宽温度运行的能力。

本论文第一作者是Jung Tae Kim，王长虹助理教授、Chandra Veer Singh教授和孙学良院士为本文的共同通讯作者。本论文得到了宁波东方理工大学（暂名）的经费支持。

论文链接：

Jung Tae Kim, Adwitiya Rao, Heng-Yong Nie, Yang Hu, Weihan Li, Feipeng Zhao, Sixu Deng, Xiaoge Hao, Jiamin Fu, Jing Luo, Hui Duan, Changhong Wang*, Chandra Veer Singh*, and Xueliang Sun*, Nature Communications. 2023,

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42109-5